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稀土-過渡金屬簇合物的光催化研究取得新進展發布時間︰2018年11月29日 來源︰廈門大學化工學院

        廈門大學化學化工學院孔祥建教授與龍臘生教授課題組在稀土-過渡金屬(3d-4f)簇合物光催化產氫研究中取得新進展,相關成果“Integration of Lanthanide-Transition-Metal Clusters onto CdSSurfaces for Photocatalytic Hydrogen Evolution”于10月24日在線發表在《德國應用化學》期刊上(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201811211)。

光解水被認為是解決環境和能源問題的有效途徑之一。自TiO2光解水材料報道以來,半導體材料在光解水方面受到了廣泛的關注。近年來,人們發現在半導體上負載金屬納米顆粒可以改變半導體材料的電子結構,從而提高光催化性能。然而,采用多分散的納米顆粒很難在原子水平去理解光催化機理。金屬簇合物具有明確的晶體結構,是理解物質構效關系的理想模型。

該研究團隊將異金屬的稀土-過渡金屬簇合物Ln52Ni56負載在CdS半導體的表面,有效提升光生電子和空穴的分離效率,從而提高了光催化分解水的性能。研究發現在團簇負載的過程中,Ln52Ni56(Ln=Eu, Gd, Pr, Nd)團簇中的部分Ni2+可被Cd2+取代,形成了Eu52Ni56-xCdx/CdS復合體系。光生電子不但可以轉移到團簇的LUMO軌道,還可以轉移到稀土Eu3+上生成Eu2+催化活性位點。正是這種多通道的電子轉移途徑使得Eu52Ni56相比其他稀土同系物具有更高的光催化性能,達到33,533 μmol h-1 g-1。多金屬間的協同效應為合成高效的光催化半導體復合材料提供了借鑒。

(來源︰廈門大學化學化工學院

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